2002年开播的《急诊室的故事》让他开始首度尝到走红的滋味，这时他的年纪已经超过三十了。同年，克鲁尼拍摄了导演处女作《危险思想的自白》。这部影片改编自美国电视节目主持人查克·巴里斯1984年出版的同名自传小说，是一部具有政治意味的黑色幽默电影。
2003年，《危险思想的自白》应邀参加了当年的柏林国际电影节。
2004年，他带来一部《十二罗汉》。
2005年的《辛瑞那》为他再度获得了金球奖“最佳男配角”的奖杯。
2006年的奥斯卡颁奖礼上，克鲁尼凭借《晚安，好运》入围了奥斯卡最佳导演和最佳剧本的双料提名。
2008年再次与科恩兄弟联手，在他们的黑色喜剧《阅后即焚》中扮演了一个看似潇洒其实与其他人一样可悲的风流官员。
2012年，他凭借制片电影《逃离德黑兰》获得第85届奥斯卡金像奖最佳影片。
2013年11月20日，他与桑德拉·布洛克主演的《地心引力》在中国大陆公映 。
2014年，乔治·克鲁尼客串出演英剧《唐顿庄园》的特别短片，为ITV慈善项目募资 。
个人生活
1989年至1993年间，克鲁尼与塔利亚·巴尔萨姆有过一段短暂的婚姻。
2014年4月28日，乔治·克鲁尼与交往七个月的女友阿迈勒正式订婚。8月6日，乔治·克鲁与阿迈勒在伦敦取得的结婚许可，两人将在意大利结婚。9月27日，乔治·克鲁尼在威尼斯七星级大酒店Aman Canal与女友艾莫·阿拉穆丁举办婚礼。
圈中好友比尔·莫瑞、辛迪·克劳馥、马特·达蒙等到场祝贺。婚礼连续庆祝4天，29日下午，两人在威尼斯市政厅，依当地法律签字注册，完成公证仪式。两人随后牵着手步出市政厅，并亲吻对方，庆祝成为合法夫妻 。
近日，乔治克鲁尼大婚未曝光照片流出，三张黑白构色的照片中可以看到，克鲁尼与乔治克鲁尼老婆艾莫阿拉慕丁两人额头相碰，十分深情，眼中只有彼此，整个婚礼派对风格十分奢华高贵。但是好景不长，据杂志《Life&Style》爆料称，乔治·克鲁尼（George Clooney）与美女律师妻子阿玛尔·阿拉姆丁（Amal Alamuddin）刚刚结婚87天，这段婚姻就宣布告终，据悉他们婚后有很多冲突，已经无法继续一起生活。截至目前，两位当事人的发言人暂未回应传闻。
